在1962年，阿兰·德龙与让·迦本（Jean Gabin）主演了犯罪片《地下室的旋律》（Mélodie en sous-sol），该片又译作《大小通吃》。德龙在片中饰演迦本的徒弟Francis Verlot。这部影片因其精细的制作和两位主演的出色演技而受到影评人的高度评价。
同年，德龙还出演了影片《豹》（Il Gattopardo），这是一部改编自意大利作家朱塞佩·托纳多雷（Giuseppe Tomasi di Lampedusa）同名小说的作品，讲述了19世纪末意大利贵族的生活和爱情故事。
1963年，德龙在影片《卡门，开火！》（Carambolages）中出演，该片是一部动作喜剧片。同年，他还与简·方达（Jane Fonda）合作，参加了《豹》在戛纳电影节的首映式。
1965年，德龙成立了自己的制片公司德尔博（Delbeau），出品了由盖伊·吉尔（Guy Gilles）导演的电影短片。同年，他出演了改编自法国大作家大仲马（Alexandre Dumas）同名小说的电影《黑郁金香》（La tulipe noire），在片中一人分饰两角，分别饰演传奇英雄“黑郁金香”纪尧姆伯爵和他的孪生兄弟居里安。这部影片在20世纪80年代被译制并在中国放映。
此外，德龙还出演了多部其他影片，如《欢乐屋》（Les Félins）、《不屈的人》（L'Insoumis）、《黄色香车》（The Yellow Rolls-Royce）、《午夜枪声》（Once a Thief）、《野战雄师》（Lost Command）、《河那边就是德克萨斯州》（Texas Across the River）和《巴黎战火》（Paris brûle-t-il?）。
德龙的演艺生涯不仅限于电影，他还参与了电视节目和音乐会的拍摄。他的多才多艺和广泛的演艺活动使他成为当时最具影响力的演员之一。
